光デバイス／光制御素子

＜付録１１＞クラマース・クロニヒの関係（その２）

　「その１」ではコンデンサの充電電流の重ね合わせから複素誘電率の実部と虚部の関係を導きました。ここではさらに一般化し、媒体に電界 \(E(t)\) が入力として加えられたときに、応答として生じる分極 \(P(t)\) について数学的に検討します。

　定常状態での \(\boldsymbol{E}\) と \(\boldsymbol{P}\) の関係は電気感受率 \(\chi\) を用いて

\[\boldsymbol{P}=\varepsilon_0 \chi\boldsymbol{E}\]

と表せます。ただし \(\varepsilon_0\) は真空の誘電率です。

　「その１」ではコンデンサへの充電電流は印加電圧に対して重ね合わせが成り立つことを利用しましたが、これはより一般的には分極 \(P\) が印加電界 \(E\) に対して重ね合わせが成り立つことを表しています。この重ね合わせはつぎのような積分によって表されます。

\[P(t)=\varepsilon_0 \int_{-\infty}^{\infty}G(t:t')E(t')dt'\]

　ここで \(G(t:t')\) を応答関数と呼びます。

　いま、\(t=t_0\) で電界 \(E(t)\) が印加されたとすると、\(t\lt t_0\) では \(E(t)=0\) です。したがって同じ時間領域では \(P(t)=0\) です。これは応答関数について言えば、\(t-t' \lt 0\) では \(G(t:t')=0\) であることを意味します。つまり電界の印加前には分極は発生しないということで、これを因果律と呼んでいます。一般的に言えば、未来に起きることが現在には影響しないということで、常識的には当たり前のことですが、物理現象に関する基本的な原理です。

　ここで電界が

\[E(t)=E_0 \exp(-i\omega t)\]

のように角周波数 \(\omega\) をもつ周期関数とすると、分極 \(P(t)\) はつぎのように表されます。

\[\begin{align}P(t) &= \varepsilon_0 E_0 \int_{-\infty}^t G(t-t')\exp (-i\omega\chi)\mathrm{d}t' \\ &= \varepsilon_0 E_0 \int_{-\infty}^t G(t-t')\exp(i\omega(t-t'))\exp(-i\omega\chi)\mathrm{d}t' \\ &=\varepsilon E_0 \exp(-i\omega\chi)\int_0^\infty G(\tau)\exp(i\omega\tau)\mathrm{d}\tau \\ &=\varepsilon_0 \chi(\omega)E(t)\end{align}\]

ただし \(\tau=t-t'\) と置きました。上の式で積分範囲が \(-\infty\) から \(t\) までになっているのは上記の因果律を示しています。電気感受率 \(\chi(\omega)\) は

\[\chi(\omega)=\int_0^{\infty}G(\tau)\exp(i\omega\tau)\mathrm{d}\tau\tag{1}\]

と表せますが、電気感受率は複素数なので実部 \(\chi'(\omega)\) と虚部 \(\chi''(\omega)\) に分けて書くと

\[\begin{align}\chi(\omega) &= \chi'(\omega)+i\chi''(\omega) \\ &=\int_0^{\infty}G(\tau)\lbrace\cos(\omega\tau)+i\sin(\omega\tau)\rbrace\mathrm{d}\tau\end{align}\]

\[\chi'(\omega)=\int_0^{\infty}G(\tau)\cos(\omega\tau)\mathrm{d}\tau\tag{2}\]

\[\chi''(\omega)=\int_0^{\infty}G(\tau)\sin(\omega\tau)\mathrm{d}\tau\tag{3}\]

となります。上式より、\(\chi'\) は偶関数、\(\chi''\) は奇関数であることがわかります。（２）式において \(G(\tau)\) が \(\tau\lt 0\) でも定義でき、偶関数（\(G(-\tau)=G(\tau)\)） であると仮定し、これをフーリエ逆変換すると

\[G(\tau)=\frac{1}{\pi}\int_0^{\infty}\chi'(\omega)\cos(\omega\tau)\mathrm{d}\tau\]

となります。また（３）式については、\(G(\tau)\) を奇関数（\(G(-\tau)=-G(\tau)\) であると仮定して

\[G(\tau)=\frac{1}{\pi}\int_0^{\infty}\chi''(\omega)\sin(\omega\tau)\mathrm{d}\tau\]

が得られます（付録１２）。

　ここまでは当然ながら角周波数 \(\omega\) は実数として考えてきましたが、ここからは \(\omega\) を複素数と考えます。つぎの１行目の式は（１）式と同じ式ですが、ここでの変数 \(\omega'\) は複素数とし、\(\omega'=\omega'_1 +i\omega'_2\) と置き換えることにします。

　ここから \(\chi'\) と \(\chi''\) の関係を求めます。これに複素関数の積分が必要になりますが、これは高校の数学では登場しません。しかし一からすべて説明するのは回り道が過ぎるので、証明等を省略する場合もあります。厳密な証明等は複素関数論の教科書を参照して下さい。

　まず（１）式を複素変数で書き直します。

\[\begin{align}\chi(\omega') &= \int_0^{\infty}G(\tau)\exp(i\omega'\tau)\mathrm{d}\tau \\ &= \int_0^{\infty}G(\tau)\exp\lbrace i(\omega'_1 +i\omega'_2 )\rbrace\mathrm{d}\tau \\ &=\int_0^{\infty}G(\tau)\exp(i\omega'_1 \tau)\exp(-\omega'_2 \tau)\mathrm{d}\tau\end{align}\tag{1'}\]

　ここで \(G(\tau)\) は \(0\le\tau\lt+\infty\) の範囲で定義されています。このため \(\omega'_2 \lt 0\) であれば \(\tau\rightarrow +\infty\) となったとき \(-\omega'_2 \tau\) は \(+\infty\) となるので、\(\exp(-\omega'_2 \tau)\) も \(+\infty\) に発散します。したがって \(\chi(\omega')\) が発散しないためには \(\omega'_2 \gt 0\) である必要があることがわかります。

　複素数は付図１１－１のように、横軸に実数軸、縦軸に虚数軸をとった平面に表示されます。上記のように \(\omega'\) の虚部 \(\omega'_2 \) は正である必要があるので、\(G(\tau)\) は着色して示した実数軸の上側にのみ存在することになります。ただし電界の周波数 \(\omega\) は実数ですから実数軸上に位置します。

　ここで上式の積分を計算する必要がありますが、これは複素数の積分になります。複素数は図のような平面上に示されるわけですから、実数の２変数についての重積分と同様の考え方が必要になります。この２変数が平面上の曲線を表す関係を保って変化する場合、この関係を保ってなされる積分を線積分と呼びます。複素数については実数部と虚数部が２つの変数に相当することになり、複素平面上である曲線に沿った積分が定義できます。

　上記の平面上の曲線が閉曲線である場合、それに沿って一周する積分を周回積分と言いますが、複素関数の周回積分についてコーシー（Cauchy）の積分定理が知られています。この定理は複素関数の周回積分がその周回路 \(C\) のなかにある複素関数が特異点などを含まず発散するようなことがない場合、すなわち微分可能である場合（これを「正則」であるといいます）、周回積分は 0 であるというもので、複素関数を \(f(z)\) とすると次式で表されます。証明は省略します。

\[\oint_C f(z)\mathrm{d}z =0\tag{4}\]

ここで \(\oint_C\) は周回路 \(C\) についての周回積分を表します。さらにこの定理から導かれるコーシーの積分公式と呼ばれる公式が知られています。これは

\[\oint_C\frac{f(z)}{z-a}\mathrm{d}z=2\pi if(a)\tag{5}\]

という公式です。この公式は \(z\rightarrow r\mathrm{e}^{i\theta}\) と極座標に変換することにより、容易に導けます。

　この公式の左辺に合わせるようにつぎの関数の周回積分を考えます。

\[I=\oint_C\frac{\chi (\omega')}{\omega' -\omega}\mathrm{d}\omega'\]

　ここで積分経路 \(C\) を付図１１－２のように考えます。

　上記のように実軸の上側（\(\omega'_2 \gt 0\)）だけが積分対象になりますので、原点０を中心とする実軸の上側の十分大きな半径の虚軸と点Dで交わる半円と実軸で囲まれる赤線で示す経路を積分経路とします。ただし被積分関数は実軸上の \(\omega'=\omega\) の点で発散しますので、この点 \(\omega\) を回避するようにこの点を中心とし実軸上の点A、A'を通り、十分小さな半円を実軸の上側に考え、これを経路に取ります。すると被積分関数は積分経路C内で正則ですから、 \(I\) はコーシーの積分定理より

\[I=\int_{-\infty}^A +\int_A^{A'} +\int_{A'}^{\infty}-\int_{\infty}^{-\infty}=0\]

となります。経路A→A'は半円なので積分の値は \(2\pi i\chi(\omega)/2\) となります。また \(\chi\) は電界が十分大きくなると 0 に近づくと考えられますので、点Dを通る半円の経路についてはこの半径が十分大きければ、積分値は 0 になるとみなせます。以上より

\[\mathrm{P}\int_{-\infty}^{\infty}\frac{\chi (\omega')}{\omega'-\omega}\mathrm{d}\omega'=\pi i\chi(\omega)\tag{6}\]

が得られます。ここで積分記号の前の \(\mathrm{P}\) はコーシーの積分の主値を表します。「主値」とはこの積分のように積分経路に発散する点がある場合に上記のようにこれを回避する処理をした上での積分の結果であることを示します。式で書けば例えば積分経路上の \(x=X\) の点が特異点である場合、主値はつぎのように表されます。

\[\mathrm{P}\int_{-\infty}^{\infty}\mathrm{d}x =\lim_{\delta\rightarrow 0}\left\lbrace\int_{-\infty}^{X-\delta}\mathrm{d}x +\int_{X+\delta}^{\infty}\mathrm{d}x\right\rbrace\]

　ここで（６）式の \(\chi (\omega)\) を実部 \(\chi'(\omega)\) と虚部 \(\chi"(\omega)\) に分けて書きます。

\[\mathrm{P}\int_{-\infty}^{\infty}\frac{\chi'(\omega')+i\chi''(\omega')}{\omega'-\omega}\mathrm{d}\omega'=\pi i\lbrace\chi'(\omega)+i\chi''(\omega)\rbrace\]

　上式の実部と虚部を比較すると

\[\chi'(\omega)=\frac{1}{\pi}\mathrm{P}\int_{-\infty}^{\infty}\frac{\chi''(\omega')}{\omega'-\omega}\mathrm{d}\omega'\tag{7}\]

\[\chi''(\omega)=-\frac{1}{\pi}\mathrm{P}\int_{-\infty}^{\infty}\frac{\chi'(\omega')}{\omega'-\omega}\mathrm{d}\omega'\tag{8}\]

が得られます。これは電気感受率 \(\chi\) の実部と虚部の関係を示す式です。電気感受率と誘電率 \(\varepsilon\) の関係は

\[\varepsilon (\omega)-\varepsilon_0 =\varepsilon_0 \chi (\omega )=\varepsilon_0 \lbrace\chi'(\omega)+i\chi''(\omega)\rbrace\]

ですから、（６）式両辺に \(\varepsilon_0\) をかけて上式の関係を用いると

\[\mathrm{P}\int_{-\infty}^{\infty}\frac{\varepsilon(\omega')-\varepsilon_0}{\omega'-\omega}\mathrm{d}\omega'=\pi i\lbrace\varepsilon(\omega)-\varepsilon_0\rbrace\]

となり、実部、虚部を分けて \(\varepsilon(\omega)=\varepsilon'(\omega)+i\varepsilon''(\omega)\) とすると

\[\begin{align}\mathrm{P}\int_{-\infty}^{\infty}\frac{\lbrace\varepsilon'(\omega')-\varepsilon_0\rbrace+i\varepsilon''(\omega')}{\omega'-\omega}\mathrm{d}\omega' &= i\pi [\lbrace\varepsilon'(\omega)-\varepsilon_0\rbrace+i\varepsilon''(\omega')] \\ &=-\pi\varepsilon''(\omega)+i\pi\lbrace\varepsilon'(\omega) -\varepsilon_0\rbrace\end{align}\]

となるので、実部と虚部を比較すると

\[\varepsilon'(\omega)-\varepsilon_0 =\frac{1}{\pi}\mathrm{P}\int_{-\infty}^{\infty}\frac{\varepsilon''(\omega')}{\omega'-\omega}\mathrm{d}\omega'\tag{9}\]

\[\varepsilon''(\omega)=-\frac{1}{\pi}\mathrm{P}\int_{-\infty}^{\infty}\frac{\varepsilon'(\omega')-\varepsilon_0}{\omega'-\omega}\mathrm{d}\omega'\tag{10}\]

が得られます。電気感受率に関する（７）、（８）式とともに誘電率の実部と虚部の関係を示す（９）、（１０）式をクラマース－クロニヒの関係と呼びます。

　もう一度（７）、（８）式に戻ると、\(\chi'(\omega)\) は偶関数、\(\chi''(\omega)\) は奇関数です。すなわち、

\[\chi'(-\omega)=\chi'(\omega),~~~~~\chi''(-\omega)=-\chi''(\omega)\]

が成り立ちます。そこで（７）式の積分範囲を \(\omega'\) が負の範囲と正の範囲に分けて書くと

\[\begin{align}\chi'(\omega) &= \frac{1}{\pi}\mathrm{P}\int_{-\infty}^0 \frac{\chi''(-\omega')}{(-\omega')-\omega}\mathrm{d}(-\omega')+\frac{1}{\pi}\mathrm{P}\int_0^{\infty}\frac{\chi''(\omega')}{\omega'-\omega}\mathrm{d}\omega' \\ &= (-1)^4 \frac{1}{\pi}\mathrm{P}\int_0^{\infty} \frac{\chi''(-\omega')}{\omega'+\omega}\mathrm{d}\omega'+\frac{1}{\pi}\mathrm{P}\int_0^{\infty}\frac{\chi''(\omega')}{\omega'-\omega}\mathrm{d}\omega' \\ &=\frac{1}{\pi}\mathrm{P}\int_0^{\infty}\left\lbrace\frac{1}{\omega' +\omega}+\frac{1}{\omega'-\omega}\right\rbrace\chi''(\omega')\mathrm{d}\omega' \\ &=\frac{2}{\pi}\mathrm{P}\int_0^{\infty}\frac{\omega'\chi''(\omega')}{\omega'^2 -\omega^2}\mathrm{d}\omega'\tag{11}\end{align}\]

　が得られ、（８）式についても同様にして

\[\begin{align}\chi''(\omega) &= -\frac{1}{\pi}\mathrm{P}\int_{\infty}^0 \frac{\chi'(-\omega')}{(-\omega')-\omega}\mathrm{d}(-\omega')-\frac{1}{\pi}\mathrm{P}\int_0^{\infty}\frac{\chi'(\omega')}{\omega'-\omega}\mathrm{d}\omega' \\ &= (-1)^4 \frac{1}{\pi}\mathrm{P}\int_0^{\infty} \frac{-\chi'(-\omega')}{\omega'+\omega}\mathrm{d}\omega'-\frac{1}{\pi}\mathrm{P}\int_0^{\infty}\frac{\chi'(\omega')}{\omega'-\omega}\mathrm{d}\omega' \\ &=-\frac{1}{\pi}\mathrm{P}\int_0^{\infty}\left\lbrace\frac{1}{\omega' +\omega}+\frac{1}{\omega'-\omega}\right\rbrace\chi'(\omega')\mathrm{d}\omega' \\ &=-\frac{2}{\pi}\mathrm{P}\int_0^{\infty}\frac{\omega'\chi'(\omega')}{\omega'^2 -\omega^2}\mathrm{d}\omega'\tag{12}\end{align}\]

となります。同様に（９）、（１０）式の誘電率についても次式が成り立ちます。

\[\varepsilon'(\omega)-1=\frac{2}{\pi}\mathrm{P}\int_0^{\infty}\frac{\omega'\varepsilon''(\omega')}{\omega'^2-\omega^2}\mathrm{d}\omega'\tag{13}\]

\[\varepsilon''(\omega)=-\frac{2}{\pi}\mathrm{P}\int_{-\infty}^{\infty}\frac{\varepsilon'(\omega')-1}{\omega'^2 -\omega^2}\mathrm{d}\omega'\tag{14}\]

　この（１３）、（１４）式は前項で導かれた式と一致しています。

　最後に誘電率と関係する屈折率 \(n(\omega)\)、消衰係数 \(\kappa(\omega)\) についてのクラマース－クロニヒの関係に触れておきます。これらの間の関係はつぎの通りです。

\[\sqrt{\frac{\varepsilon}{\varepsilon_0}}=\sqrt{1+\chi(\omega)}=n(\omega)+i\kappa (\omega)\]

また、吸収係数 \(\alpha\) は

\[\alpha=\frac{2\omega\kappa}{c}\]

と表されます。これらの関係より、\(\chi'(\omega)\leftrightarrow n(\omega)-1\)、\(\chi''(\omega)\leftrightarrow\kappa(\omega)\) の対応関係があることがわります。したがって

\[\begin{align}n(\omega)-1 &=\frac{2}{\pi}\mathrm{P}\int_0^{\infty}\frac{\omega'\kappa(\omega')}{\omega'^2-\omega^2}\mathrm{d}\omega' \\ &= \frac{c}{\pi}\mathrm{P}\int_0^{\infty}\frac{\alpha(\omega')}{\omega'^2 -\omega^2}\mathrm{d}\omega' \tag{15}\end{align}\]

\[\kappa(\omega)=-\frac{2}{\pi}\int_0^{\infty}\frac{\omega^2 \lbrace n(\omega')-1\rbrace}{\omega'^2 -\omega^2}\mathrm{d}\omega'\tag{16}\]

となります。